సుబ్రహ్మణ్య అయ్యర్ భారత స్వాతంత్ర్య ఉద్యమంలో చురుకుగా పాలుపంచుకున్నారు. 12 డిసెంబర్ 1885లో తేజ్ పాల్ సంస్కృత కళాశాల వద్ద నిర్వహించిన, భారత జాతీయ కాంగ్రెస్ ఏర్పాటుకు కారణమైన బొంబాయి కాన్ఫరెన్సులో పాల్గొన్న 72 మంది ప్రతినిధుల్లో ఆయన కూడా ఒకరు. భారత జాతీయ కాంగ్రెస్ రెండవ సమావేశాల్లో ప్రభుత్వ సర్వీసుల్లో భారతీయుల ప్రాతినిధ్యం గురించి నివేదించే కమిటీలో సుబ్రహ్మణ్య అయ్యర్ సభ్యునిగా ఎంపికయ్యారు. 1887 మద్రాసు సమావేశాల్లో సుబ్రహ్మణ్య అయ్యర్ భారత జాతీయ కాంగ్రెస్ రాజ్యాంగాన్ని తయారుచేసే కమిటీలో సభ్యునిగా నియమితులయ్యారు. 1894 మద్రాసు సమావేశాల్లో లండన్ లో భారత రాజ్య కార్యదర్శి ఎదుట భారత జాతీయవాదుల వాదన వినిపించే ప్రతినిధి బృందంలో ఒకరిగా ఎంపికయ్యారు. ఫిరోజ్ షా మెహతా సూచనల ప్రకారం దక్షిణాఫ్రికాలో భారతీయుల స్థితిగతులను భారతదేశంలో వివరించేందుకు చేసిన పర్యటనలో భాగంగా పచ్చయ్యప్ప హాలులో ప్రసంగించినప్పుడు గాంధీని ఆయన కలిశారు. ఈ విషయాన్ని గాంధీ తన ఆత్మకథలో ప్రస్తావించారు. 1906లో ఆయన భారత జాతీయ కాంగ్రెస్ లక్ష్యాలను ప్రచారం చేసే స్టాండింగ్ కమిటీలో సభ్యునిగా ఎంపికయ్యారు.

1889లో విధవరాలైన తన కుమార్తెకు పునర్వివాహం చేసినప్పుడు మైలాపూరులో ఆయన చుట్టూ ఉన్న బంధువులు, స్నేహితులతో కూడిన సమాజమే సామాజికంగా వెలి వేసింది. సుబ్రహ్మణ్య అయ్యర్ భారత జాతీయ కాంగ్రెస్ లోని సంప్రదాయ వర్గపు మద్దతును ఆయన సంస్కరణ భావాలు, ఆచరణ వల్ల కోల్పోవడంతో రాజకీయంగా కూడా పదవులు లభించలేదు.

ది హిందూ సంపాదకత్వం: 1878–1898
తర్వాతి రోజులు, మరణం
సాంఘిక సంస్కరణ
రాజకీయాలు